爱游戏,电动技术去除剩余污泥中重金属 王蓉1 916374627@qq.com, 初正崑2 , 宋宁宁1 , 王凯荣1 通信作者krwang1@163.com, 刘君1 , 王芳丽1 摘要: 电动技

焦点提醒：电动手艺去除残剩污泥中重金属王蓉1 916374627@电话.com, 初正崑2 , 宋宁宁1 , 王凯荣1 通讯作者krwang1@163.com, 刘君1 , 王芳丽1 摘要: 电动手艺去除污泥中重金属遭到多种身分的影响，是以很是有需要切磋适合的修复参数。本论文系统研究了电解时候、介质pH、强化剂品种、电压和超声振荡时候等身分对电动力学去除残剩污泥中重金属Cu、Zn、Ni、Cr的影响。成果注解，最适合的电解时候为12 h，最好介质pH为2，最适电压为1.5 V·cm-1，最适合的超声振电动手艺去除残剩污泥中重金属王蓉^{1,初正崑2,宋宁宁1,王凯荣1,刘君1,王芳丽11. 青岛农业年夜学资本与情况学院, 山东 青岛 266109;2. 青岛娄江山水务资本无限公司, 山东 青岛 266002收稿日期: 2018-09-17 录用日期: 2018-11-01基金项目: 青岛市利用根本研究打算项目(17-1-1-48-jch); 高档黉舍博士学科点专项科研基金项目(6631118002)作者简介: 王蓉(1992-), 女, 山东青岛人, 硕士研究生, 处置农业情况庇护研究。E-mail:916374627@电话.com.通讯作者:王凯荣, E-mail:krwang1@163.com.电动手艺去除残剩污泥中重金属王蓉1,初正崑2,宋宁宁1,王凯荣1,刘君1,王芳丽1摘要: 电动手艺去除污泥中重金属遭到多种身分的影响，是以很是有需要切磋适合的修复参数。本论文系统研究了电解时候、介质pH、强化剂品种、电压和超声振荡时候等身分对电动力学去除残剩污泥中重金属Cu、Zn、Ni、Cr的影响。成果注解，最适合的电解时候为12 h，最好介质pH为2，最适电压为1.5 V·cm-1，最适合的超声振荡时候为1.0 h。添加EDTA对残剩污泥中Ni的去除结果最好，最好添加浓度为0.20 mol·L-1；添加柠檬酸对残剩污泥中Zn的去除结果最好，最好添加浓度为0.25 mol·L-1；酒石酸对残剩污泥中Cu的去除结果最好，最好添加浓度为0.25 mol·L-1。研究为电动手艺去除残剩污泥中重金属的实践供给了理论参考。要害词:残剩污泥重金属污染电动修复强化剂Removal of heavy metals from residual sludge by electrokinetic remediation technologyWANG Rong1,CHU Zheng-kun2,SONG Ning-ning1,WANG Kai-rong1,LIU Jun1,WANG Fang-li1Abstract: The removal of heavy metals from residual sludge by electrokinetic remediation technology is affected by various factors. Therefore, it is necessary to explore suitable repair parameters. The effects of electrolysis time, pH values, type of enhancer, voltage, and ultrasonic oscillation time on the removal of heavy metals from residual sludge by electrokinetics were studied systematically in this paper. The results showed that the optimum electrolysis time was 12 h, the optimum pH was 2, and the optimum voltage was 1.5 V·cm-1. The most suitable ultrasonic oscillation time was 1.0 h. The addition of EDTA had the best effect on the removal of Ni from residual sludge, and the removal concentration was 0.20 mol·L-1; The addition of citric acid was the best for the removal of Zn, and the removal concentration was 0.25 mol·L-1; The addition of tartaric acid was the best for the removal of Cu, and the removal concentration was 0.25 mol·L-1. The study will provide theoretical reference for the practice of heavy metals removal from residual sludge by electrokinetic remediation technology.Keywords:residual sludgeheavy metal pollutionelectrokinetic remediationenhancer}

跟着我国工业化和城市化历程加速，污水排放量年夜幅增添，为此新建和扩建年夜量污水处置厂，残剩污泥的产量急剧增加。工业污水与市政糊口污水的混排，使得我国部门处所的残剩污泥都含有必然的有毒重金属成份，受重金属污染的污泥若间接投入出产利用中，轻易污染泥土、地下水和动动物，具有潜伏生态风险^{[1]，是以污泥的无害化处置和资本化措置是今朝十分主要且火急需要处理的问题。}

截至2015年9月底，全国城镇累计建成污水处置厂3830座，处置污水伴生的污泥已冲破3000万t·a^{-1（含水率80%）[2]，且仍在延续增添[3]，国表里污泥措置体例一般有填埋、燃烧、倒海和农业操纵等[4]。污泥中含有丰硕的无机质和农作物发展所需的多种养分元素，其营养含量乃至高在通俗农家厩肥，农田施加能够有用改进泥土布局、增添泥土肥力、增进农作物发展[5-6]，若是将年夜量的污泥进行填埋、燃烧或倒海措置，一方面会占用地盘、污染情况，另外一方面也会致使贵重资本的华侈。是以对残剩污泥进行农业资本化操纵是一种极具经济效益且节能环保的措置路子[7-8]。从国表里污泥措置手艺成长近况来看，首要经由过程农业操纵、卫生填埋、燃烧发电等体例来措置污泥[9]，而经济发财的城市均设置了特地搜集和措置污泥的资本轮回机构，此中每一年可搜集6.5×107t干污泥，构成了新兴财产，建立了污泥措置市场的财产链[10]。巨量的污泥若得不到科学处置，将激发严峻的生态情况问题[11-12]。但是，若何调剂装备参数使污泥的措置既经济有用又平安靠得住，是今朝研究的热门课题。}

1992年，Alshawabkeh等^{[13]率先提出采取电动手艺对污染泥土进行修复。随后，电动修复手艺接踵在盐碱地和重金属、无机污染泥土修复方面获得利用[14-15]。电动修复手艺的道理是向污染介质两头植入惰性电极构成直流电场[16]，操纵电场发生的各类电动效应驱动介质中污染物沿电场标的目的定向迁徙，从而将污染物富集至固定区域落后行集中处置[17]。在利用电动手艺处置污泥中的重金属时，应分析斟酌各类影响身分，寻觅最适合、最经济、最靠得住的装备参数，这是决议该项手艺实行利用和发生市场价值的要害。}

本文鉴戒泥土重金属污染电动修回复复兴理，切磋电动手艺去除残剩污泥中重金属的可行性和其适合的修复参数，旨在为重金属污染污泥的无害化和资本化操纵供给手艺支持。

1 材料与方式1.1 实验装配

电动装配：电解槽是由若干块无机博璃顺次毗连而成的中空长方体布局，每一个电解槽长18 cm、宽4.5 cm、高8 cm，共6个电解槽。电极其石墨棒，尺寸为5 mm×10 mm（d×L）。电解槽上面笼盖一层有孔的无机博璃板，将石墨棒插入孔中固定在南北极，石墨电极和电解槽极板的间距设置为14 cm，距阳极10 cm处设置一层阳离子互换膜，电动修复装配示企图见图 1。

图 1电动修复装配示企图Figure 1Schematic diagram of electric repairing device 1.2 实验材料

供试残剩污泥采自青岛市城阳区污水处置厂，含水率为78.54%，置在阴凉处铺开晾干，过80目筛待用。污泥中重金属和营养含量别离为Cu 853 mg·kg^{-1、Zn 1950 mg·kg-1、Ni 182 mg·kg-1、Cr 786 mg·kg-1、无机质658 g·kg-1、全氮25.6 g·kg-1、全磷9.6 g·kg-1、全钾46.6 g·kg-1。}

1.3 实验设想1.3.1 电解时候

设置6、12、18、24、30、36、42、48、60、72 h等10个电解时候，测定电解时候对残剩污泥中重金属去除的影响。电解槽中不添增强化剂，不调理介质pH值，电压为0.5 V·cm^{-1，无超声振荡处置。}

1.3.2 介质pH

设置1、2、3、4、5、6、7等7个介质pH值，采取HCl-NaOH溶液调理介质pH，测定pH值对残剩污泥中重金属去除的影响。电解槽中不添增强化剂，电压为0.5 V·cm^{-1，无超声振荡处置，电解12 h。}

1.3.3 强化剂

选择EDTA、酒石酸、柠檬酸、草酸、EDTA铁钠、EDTA二钠作为强化剂，添加浓度别离为0.05、0.10、0.15、0.20、0.25、0.30 mol·L^{-1，测定添加分歧强化剂对残剩污泥中重金属去除的影响，以不添增强化剂处置为对比。电解槽中不调理介质pH值，电压为0.5 V·cm-1，无超声振荡处置，电解12 h。}

1.3.4 电压

设置0.2、0.4、0.6、0.8、1.0、1.2、1.4 V·cm^{-1等7个电压，测定电压对残剩污泥中重金属去除的影响。电解槽中不添增强化剂，不调理介质pH值，无超声振荡处置，电解12 h。}

1.3.5 超声波振荡时候

设置0、0.5、1.0、1.5、2.0、2.5、3.0、4.0、6.0 h等9个超声波振荡时候，超声波频次为40 kHz，功率为500 W，测定超声振荡时候对残剩污泥中重金属去除的影响。电解槽中不添增强化剂，不调理介质pH值，电压为0.5 V·cm^{-1，电解12 h。}

1.3.6 多身分优化组合处置

以电压、pH和强化剂为身分，经由过程三身分三程度的正交实验设想，寻觅最好的重金属去除前提。经由过程以上实验选择各影响身分下去除结果较优的三个前提，作为正交实验的三个程度。按照上述单因子实验表示，在多因子参数复合优化处置实验中，选择了3种电压（0.5、1.0、1.5 V·cm^{-1）、3种介质pH值（2、4、6）与3种强化剂（EDTA、柠檬酸和酒石酸）进行组配。}

1.4 污泥重金属测定方式

参照董仁杰^{[18]的方式，称取干残剩污泥0.500 0 g置在聚四氟乙烯坩埚中，利用HNO_{3-HF-HClO4夹杂酸系统消解，采取石墨炉原子接收分光光度法测定残剩污泥中重金属含量。}}

2 成果与阐发2.1 电解时候对残剩污泥中重金属去除的影响

如图 2所示，跟着电解时候的耽误，Cu、Zn、Ni、Cr的去除率均逐步增年夜，此中Cu的表示尤其较着。电解时候从0 h增添到12 h时，Cu、Zn、Ni、Cr的去除率增添显著，别离提高到35.1%、26.8%、24.3%和22.5%。电解时候跨越12 h时，去除率转变相对迟缓。因为电解时候越长，电力耗损越多，电极侵蚀越严峻，所以12 h是比力适合的电解时候。

图 2电解时候对残剩污泥中重金属去除率的影响Figure 2Effect of electrolysis time on the removal rate of heavy metals in residual sludge 2.2 介质pH对残剩污泥中重金属去除的影响

如图 3所示，在介质pH为2时，Cu、Ni去除率最年夜，为42.1%、38.8%；在介质pH为3时，Cu去除率最年夜，为39.9%；在介质pH为1时，Cr去除率最年夜，为36.9%。去除的重金属分歧，最好的介质pH也分歧。强酸情况会增添对电动装配的侵蚀性，统筹两者关系，本实验认为pH为2~4是比力适合的介质pH规模。

图 3介质pH对残剩污泥中重金属去除率的影响Figure 3Effect of medium pH on the removal rate of heavy metals in residual sludge 2.3 强化剂对残剩污泥中重金属去除的影响

如图 4所示，分歧强化剂对残剩污泥重金属去除的感化差别较着。在添加的6种化学强化剂中，EDTA、柠檬酸和酒石酸对残剩污泥重金属的去除都有较着的增进感化；添加草酸、EDTA二钠和EDTA铁钠对残剩污泥重金属的去除感化相对较小。本实验证实，只要按照残剩污泥中重金属的类型，选择合适的强化剂才能有用强化污泥重金属电动修复的结果。所以，实验下一步将探讨每种重金属所对应的最好强化剂品种和强化剂的最好浓度。

图 4强化剂对残剩污泥中重金属去除率的影响Figure 4Effect of enhancer on the removal rate of heavy metals in residual sludge 2.4 电压对残剩污泥中重金属去除的影响

如图 5所示，跟着电压的增年夜，残剩污泥中重金属的去除率逐步提高，当电压到达1.4 V·cm^{-1时趋在平缓。此中重金属Zn的去除率最年夜，Cu的去除率最小。去除的重金属分歧，电压对其影响也分歧。本文认为当电压到达1.4 V·cm-1时，残剩污泥中重金属到达较优去除结果，同时能耗较小，此时Cu、Zn、Ni和Cr的去除率别离到达42.1%、47.2%、45.1%和43.5%。}

图 5电压对残剩污泥中重金属去除率的影响Figure 5Effect of voltage on the removal rate of heavy metals in residual sludge 2.5 超声振荡时候对残剩污泥中重金属去除的影响

污泥中重金属形态是影响重金属迁徙和电动修复结果的主要身分。如图 6所示，跟着超声时候的加长，残剩污泥中重金属的去除率逐步提高。在超声时候0~1.0 h内，残剩污泥重金属的去除率提高最为显著，跟着超声时候逐步耽误，残剩污泥中重金属的去除率转变趋在平缓。斟酌到超声时候越长，能耗越高，温度也越高，对残剩污泥重金属的去除影响越年夜。所以，超声振荡1.0 h对污泥中重金属的去除结果最好，Cu、Zn、Ni和Cr的去除率别离到达45.8%、42.8%、50.8%和39.8%。

图 6超声时候对残剩污泥中重金属去除率的影响Figure 6Effect of ultrasonic time on the removal rate of heavy metals in residual sludge 2.6 正交实验成果阐发

如表 1所示，三种身分中，介质pH值对残剩污泥中重金属Cr的去除率的影响最年夜，其次是强化剂品种，电压梯度的影响最小，去除残剩污泥中重金属Cr的最优组合是：电压梯度1.5 V·cm^{-1，介质pH值2和强化剂柠檬酸。}

表 1残剩污泥Cr的正交实验成果阐发Table 1Analysis of orthogonal experimental results of Cr in residual sludge

如表 2所示，三种身分中，介质pH值对残剩污泥中重金属Cu的去除率的影响最年夜，其次是电压，强化剂品种的影响最小，去除残剩污泥中重金属Cu的最优组合是：电压1.5 V·cm^{-1，介质pH值2和强化剂EDTA。}

表 2残剩污泥Cu的正交实验成果阐发Table 2Analysis of orthogonal experimental results of Cu in residual sludge

如表 3所示，三种身分中，电压对残剩污泥中重金属Ni的去除率的影响最年夜，其次是强化剂品种，介质pH值的影响最小，去除污泥中重金属Ni的最优组合是：电压梯度1.5 V·cm^{-1，介质pH值2和强化剂酒石酸。}

表 3残剩污泥Ni的正交实验成果阐发Table 3Analysis of orthogonal experimental results of Ni in residual sludge

如表 4所示，三种身分中，强化剂品种对残剩污泥中重金属Zn的去除率的影响最年夜，其次是介质pH值，电压的影响最小，去除残剩污泥中重金属Zn的最优组合是：电压梯度1.5 V·cm^{-1，介质pH值2和强化剂柠檬酸。}

表 4残剩污泥Zn的正交实验成果阐发Table 4Analysis of orthogonal experimental results of Zn in residual sludge 2.7 强化剂浓度对残剩污泥中重金属去除的影响

图 7~9别离暗示在电压1.5 V·cm^{-1、介质pH 2的前提下，添加分歧浓度的EDTA、柠檬酸和酒石酸对残剩污泥中几种重金属去除的影响。如图 7所示，跟着EDTA浓度的增添，残剩污泥中重金属的去除率均逐步增年夜。当浓度规模为0~0.20 mol·L-1时，重金属Cu、Ni的去除率逐步增年夜，后趋在不变。当浓度规模为0~0.25 mol·L-1时，重金属Zn、Cr的去除率逐步增年夜，后趋在不变。整体来看，EDTA去除残剩污泥中重金属的最适合浓度为0.25 mol·L-1。如图 8所示，当柠檬酸浓度规模为0~0.20 mol· L-1时，重金属Cu、Ni、Cr的去除率逐步增年夜，后趋在不变。当柠檬酸浓度规模为0~0.25 mol·L-1时，重金属Zn的去除率逐步增年夜，后趋在不变。整体来看，柠檬酸去除污泥中重金属的最适合浓度为0.20 mol · L-1。如图 9所示，酒石酸浓度规模为0~0.20 mol·L-1时，重金属Ni、Cr的去除率逐步增年夜，后趋在不变。当酒石酸浓度规模为0~0.25 mol·L-1时，重金属Cu、Zn的去除率逐步增年夜，后趋在不变，最适合浓度为0.25 mol·L-1。}

图 7EDTA浓度对残剩污泥中重金属去除率的影响Figure 7Effect of EDTA concentration on the removal rate of heavy metals in residual sludge 图 8柠檬酸浓度对残剩污泥中重金属去除率的影响Figure 8Effect of citric acid concentration on the removal rate of heavy metals in residual sludge 图 9酒石酸浓度对残剩污泥中重金属去除率的影响Figure 9Effect of tartaric acid concentration on the removal rate of heavy metals in residual sludge 3 会商

污泥中重金属的形态首要为可互换态、铁锰连系态、无机态和残渣态等不变态重金属，电动修复手艺能够经由过程酸化或络合感化促使不变态重金属转化为非不变态^{[19]。电解时候的节制会间接影响重金属去除的结果[20]，本研究注解，跟着电解时候的耽误，残剩污泥中重金属的去除率逐步增年夜。电解时候越长，电力耗损越����Ϸapp多，电极侵蚀越严峻，斟酌到电力耗损和电极寿命等缘由，研究认为12 h是电解时候的最优选择。电解时候到达12 h时，Cu、Zn、Ni和Cr的去除率别离到达35.1%、26.8%、24.3%和24.5%，残剩污泥重金属残留根基达标，在现实利用中可耽误电解时候，使其合适《农用污泥污染物节制尺度》（GB 4284—2018）中农用耕地的尺度。胡亚杰等[21]以污水处置厂的二沉池脱水污泥为实验对象，采取电动力学法强化处置污泥中的Cu、Zn，发觉跟着电解时候的耽误，重金属的去除率均逐步增年夜。}

介质pH会对污泥中各重金属的赋存形态形成影响，很多研究者用酸碱中和、添加缓冲剂等方式节制污泥中pH，但这些方式需要耗损年夜量不成收受接管且有毒的试剂，用电化学方式节制pH值更加平安和环保^{[22]。介质pH节制着溶液中离子的吸附与解吸，且酸性介质对电渗速度有较着的影响，所以若何节制介质pH值是电动去除重金属的要害[23]。本研究注解跟着介质pH的增年夜，残剩污泥中Ni、Cu和Zn的去除率先增年夜后减小。在介质pH为2时，Cu和Ni的残留浓度降至522.04 mg·kg-1和104.10 mg·kg-1，根基知足GB 4284—2018中A级污泥产品尺度；在介质pH为3时，Zn残留浓度为1 171.95 mg·kg-1；残剩污泥中Cr的去除率逐步下降，介质pH为1时去除率最年夜，残留浓度为495.97 mg·kg-1。颠末处置后的Zn和Cr均合适GB 4284—2018中A级污泥农用尺度。残剩污泥中重金属去除的最好介质pH规模为2.0~4.0，该规模有益在对碱性泥土的改进。张艳杰等[24]经由过程节制阴极处置液分歧pH程度，发觉pH为3时，Ni、Cu、Zn和Cr的修复结果最好，去除率别离为70%、59%、30%和29%。周邦智等[7]发觉，跟着介质pH下降，残剩污泥中分歧形态重金属的残存量均削减，当pH由6.8降至2.1时，重金属的总去除率由16.2%提高到43.2%，该结论与本研究结论相分歧。经由过程正交实验的计较，研究中四种重金属的最适pH均为2.0。Wang等[25]将污泥床体负极pH调理至2.0，其Zn、Cu、Ni和Cr的去除率别离95%、96%、90%和68%，有用下降污泥中重金属含量。}

强化剂对污泥重金属的络合能力由其份子布局决议，更多的羧基布局能与更多的重金属离子连系而表示出较好的去除结果^{[26]。比拟在EDTA二钠和EDTA铁钠，EDTA有6个配位原子，在相当宽的pH规模内可与年夜大都金属离子构成不变的螯合物，使重金属从污泥概况解吸，同时它不容易吸附在泥土中，对情况相对平安，生态风险小[27-29]。柠檬酸和酒石酸的酸性均较强，能与多种重金属离子络合，柠檬酸含有较多的羧基，能够很好地解吸泥土中吸附的磷，这与泥土中重金属的解吸机制十分类似[30]。同时，柠檬酸还能经由过程络合感化去除泥土中重金属[31-32]。酒石酸淋洗能有用去除互换态、碳酸盐连系态和氧化物连系态重金属，对无机态和残渣态重金属去除结果不较着[33]。草酸络合能力比酒石酸弱，同时其具有毒性，所以不合适作污泥重金属强化剂。本研究证实，只要按照重金属的类型选择合适的强化剂，才能有用强化污泥重金属电化学修复的结果。进一步研究注解，EDTA、柠檬酸和酒石酸去除残剩污泥中重金属的最适合浓度别离为0.25、0.20 mol·L-1和0.25 mol·L-1，重金属的去除率可到达67.3%~84.9%，合适GB 4284—2018中A级污泥农用尺度，在各类影响身分中去除结果最为显著。}

电压是重金属离子迁徙的间接原动力，从效力上来看，较高的电流密度可以或许使得污染物的迁徙速度变得加倍快速，可是同时也增添电力的耗损，电能耗与电压的平方成反比^{[34]，与此同时，长时候向介质通入较高的电压，会使得介质的温度不竭升高，可能会下降去除重金属的效力[35]。本研究注解，1.5 V·cm-1是最适合电压，此时Cu、Zn、Ni和Cr的残留浓度别离降至493.89、1 029.60、99.92 mg·kg-1和444.09 mg·kg-1，均合适GB 4284—2018中A级污泥农用尺度。}

超声空化感化粉碎污泥的絮体布局，改变液体中的消融态和颗粒态物资的特点，使得本来附着在污泥颗粒和絮体概况的固着态重金属离子解吸为游离态，提高了重金属的去除率^{[36-38]。超声波经由过程粉碎污泥絮体和颗粒巨细实现其提取重金属的协同感化[20]。本研究斟酌到能耗和效力，认为超声振荡1.0 h对残剩污泥中重金属的去除结果最好，Cu、Zn、Ni和Cr的残留浓度别离降至462.33、1 115.40、89.54 mg·kg-1和473.17 mg·kg-1，均合适GB 4284—2018中A级污泥农用尺度。Deng等[39]操纵超声和辐射法去除重金属，发觉在超声前提下硝酸中Cu、Zn和Pb的去除率均到达18%~22%。郑雪玲等[40]经由过程超声波强化电动法修复Cu污染泥土的研究中显示出在实验初始的3 h内施加超声波能够增进Cu2+的迁徙，比未施加超声波提高了43%。}

去除残剩污泥中Cr、Cu、Ni和Zn电化学前提的最优组合是分歧的，成果显示pH 2和电压1.5 V·cm^{-1可作为去除4种重金属的最优介质pH值和电压，但最优强化剂品种不尽不异，且三种身分的影响水平也表示纷歧。申明当去除残剩污泥中分歧重金属时，要留意选择最优组合和影响水平最年夜身分的弃取。研究为电动手艺利用在去除残剩污泥中重金属的实践供给了理论参考。}

4 结论

（1）跟着电解时候的耽误，电动手艺对残剩污泥中重金属去除率均逐步增年夜，最适电解时候为12 h。

（2）跟着pH的增年夜，电动手艺对残剩污泥中Cr的去除率延续下降，Cu、Zn和Ni的去除率先增年夜后下降，最适介质pH为2。

（3）跟着超声振荡时候的耽误，电动手艺对残剩污泥中重金属的去除率逐步增年夜，最适超声振荡时候为1.0 h。

（4）跟着电压的增年夜，电动手艺对残剩污泥中重金属的去除率逐步提高，最适电压为1.5 V·cm^-1。

（5）分歧强化剂品种对电动手艺去除残剩污泥中重金属结果的影响分歧。EDTA对残剩污泥中Ni的去除结果最好，最好添加浓度为0.20 mol·L^{-1；柠檬酸对Zn的去除结果最好，最好添加浓度为0.25 mol·L-1；酒石酸对Cu的去除结果最好，最好添加浓度为0.25 mol·L-1。}

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